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Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 4815–4822
2021-03-26 11:34  

付宏刚教授研究团队报道了一种超分子组装前驱体策略合成的能带结构可调超薄多孔管状氮化碳集束体,用于同步太阳能光催化分解水和选择性苯甲醇氧化合成苯甲醛,表现出优异的光催化性能和循环稳定性。其中,利用三聚氰胺与L-精氨酸作为超分子组装模块,通过酰胺化反应和分子间氢键协同自组装,合成出具有非对称多层级形貌的前驱物(L-ArgM),进一步煅烧获得产物较好保持了前驱物的形态,获得超薄多孔管组装成的氮化碳集束体结构(ACN),并在杂环骨架中引入共轭醛基,调节原料比即可调控C/N比及产物能带结构。相较于块体氮化碳,ACN具有优异的可见光吸收率,高效的光生电荷分离热力学和传输动力学性质和更强的氧化能力,具备光催化分解纯水生成氢气和双氧水的能力。在水/苯甲醇反应体系中实现了同步高效光催化分解水制氢与高选择性苯甲醇氧化为苯甲醛,并利用氢同位素标定与检测确认了氢气产物中的质子来源于水,利用ESR证明苯甲醇的氧化动力来源于水氧化产生的活性氧物种。Ultrathin Porous Carbon Nitride Bundles with an Adjustable Energy Band Structure toward Simultaneous Solar Photocatalytic Water Splitting and Selective Phenylcarbinol Oxidation 发表于Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 4815–4822

                            海葵状氮化碳(ACN)的合成过程及分子示意图。

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