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Adv. Mater. 2020, 2003082
2021-03-26 11:36  

付宏刚教授研究团队提出一种新的合成策略,即通过将叶绿素铜钠盐插入到三聚氰胺-三聚氰酸组装的超分子前驱体层间,经热聚合实现Cu原子与C3N4N的配位(Cu-Nx)。X射线吸收谱结合理论模拟等手段证实:每个Cu原子可以与一个C3N4层内的三个N原子或位于两个相邻C3N4层的四个N原子配位,形成两种不同类型的Cu-Nx作为有效电荷传输通道促进电荷快速转移。超快吸收光谱进一步证实Cu-Nx能显著提高光生电荷在C3N4层内和层间传输速度,因此,催化剂展现出优异的可见光催化析氢性能(212 μmol h-1/0.02 g催化剂),为块体C3N4性能的30倍,此外,在可见光催化下苯的氧化转化率高达92.3%,选择性达到99.9%C3N4层内和层间均匀锚定Cu单原子(Cu-Nx),建立高效的Cu-Nx电荷传输通道,表现出优异的光催化析氢和光催化氧化苯至苯酚的性能,同时更好地理解了金属单原子与C3N4之间的相互作用、以及对电荷输运动力学过程的影响,从而为单原子光催化和光合成方向发展提供新的研究思路。该研究工作A Promoted Charge Separation/Transfer System from Cu Single Atoms and C3N4 Layers for Efficient Photocatalysis发表Adv. Mater. 2020, 2003082

  SA-Cu-TCN的原理图与SEM, TEM, XRD表征结果图

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