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Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 10651-10657
2021-03-26 11:42  

王国凤教授课题组与清华大学王定胜课题组合作发展了一种新颖的原子限域配位ACC策略,在氮化碳纳米管上成功地制备出稀土Er单原子催化剂。该合成策略不仅可以实现对单原子Er浓度的调控,同时作者还将该策略拓展到其它稀土单原子催化剂的合成,从而丰富了单原子催化剂的元素类型。此外,作者首次将单原子Er催化剂应用在光催化CO2还原反应中,通过实验与理论相结合,证实了单原子Er在光催化CO2还原反应中的关键作用。这项工作对稀土单原子催化的科学认识和实际应用具有一定的推动作用,也为提高催化反应性能提供了一种新的途径。为了进一步理解光催化CO2还原反应过程中的机理以及产物分布,作者采用密度泛函理论(DFT)计算了从CO2到不同C1物种的反应网络。经过系统的理论反应机理计算,合理地理解了稀土Er原子催化剂在CO2光催化还原产物的分布,并揭示了稀土Er单原子对提高光催化CO2RR性能的关键作用。作者还利用ACC策略探究其他的稀土单原子材料。实验结果表明,ACC策略可成功地用于制备得到其他稀土单原子催化剂(LaCePrNdSmEuGdTbDyHoTmYb),具有广泛的适用性,这也拓宽了单原子催化剂的元素类型。该研究工作“Rare-earth single erbium atoms for enhanced photocatalytic CO2 reduction reaction”发表于Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 10651-10657

                                          

稀土Er单原子的合成和电镜表征。

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