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Angew. Chem. Int. Ed.,2026,e5591194
2026-07-21 08:23  

黑龙江大学化学学院付宏刚教授团队在光驱动低温催化CO2加氢制CO领域取得重要进展。太阳能驱动的低温逆水煤气变换反应是实现CO2高值化利用的理想路径之一,但目前仍面临反应效率较低和反应机制尚不明确的问题。研究团队设计合成了Pt团簇负载CeO2催化剂,实现了光驱动下的表面电荷重排,解锁了双路径协同催化,显著提升CO生成速率。仅以光为能量输入(2.27 W/cm2),催化剂表面局域温度可达~309°C,而反应器内仅约54°C。在连续流动体系中,该催化剂实现了846.9 mmol·gcat-1·h-1的CO产率,性能优于同温度下传统热催化体系。在户外-21 °C环境温度下,仅利用自然太阳光仍可获得相当的催化性能。机理研究表明,光驱动表面电荷重排构建了非平衡态Ptδ+–OV–Ce3+结构,该结构促进CO2活化,激活羧酸盐路径并增强甲酸盐路径,协同加速整体反应速率,这与热催化条件下单一甲酸盐路径形成鲜明对比。本工作表明光可作为一种动态调控催化位点的有效手段,为高效太阳能转化提供了新思路。研究成果以“Light-Driven Charge Redistribution of Pt Cluster/CeO2 Realizing Dual-Path Synergistic Catalysis for Low-Temperature Reverse Water-Gas Shift”为题,发表于《Angewandte Chemie International Edition》(10.1038/s41467-026-72690-4)。

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