利用电化学硝酸盐还原反应（NitRR）制氨被认为是替代高能耗Haber–Bosch工艺、实现废水脱氮与绿色氨合成的潜在途径。然而，在中性电解质中，以水为质子源时，界面水分子的氢键网络易受到局域电场扰动而发生重构甚至局部破碎，导致质子传输在较大程度上受限于缓慢的扩散过程。由此产生的界面质子供给不足不仅制约硝酸盐逐步加氢还原动力学，还可能导致副产物亚硝酸盐（NO2-）的积累，并加剧竞争性析氢反应（HER）。
针对上述瓶颈，作者将硅钨酸（SiW12）锚定于中空Co3O4纳米笼表面，构筑了SiW12/Co3O4复合催化剂。SiW12所产生的局域静电场及其丰富的Brønsted酸性氧位点可诱导界面水分子形成有序氢键网络，从而构建仿酶质子传递通道，实现快速且定向的质子供给。得益于该界面质子传输机制，所构建催化剂在较宽的工作电位窗口和硝酸盐浓度范围内均表现出接近100%的NH3选择性。相关研究成果以“Mimicking Enzymatic Proton Channeling Enables Near-Unity Selective Ammonia Electrosynthesis Beyond Neutral Limits”为题发表于Angew. Chem. Int. Ed.(10.1002/anie.2808377)。
